Die Kirche wurde mit Spenden von Auswanderern aus Mylopotamos in Smyrna fertiggestellt – den sogenannten „Tsirigo-Smyrnaern“ –, welche die größte und bedeutendste griechisch-orthodoxe Gemeinde der Stadt bildeten. Mit diesen Spenden wurden auch die Reliquien erworben, die heute in der Kirche aufbewahrt werden. In Smyrna bildeten die Kythirer eine starke Gemeinschaft, bewahrten ihre Identität und ihren Zusammenhalt und gründeten bereits 1830 einen lokalen ethnischen Verein. Die „Mylopotamites“ bildeten „Kompanien“ (maritime Genossenschaften), etablierten sich in der Schifffahrt und entwickelten sich allgemein in der Gesellschaft von Smyrna weiter.
Agios Charalambos gilt als Schutzpatron gegen die Pestepidemie, die Kythira dreimal heimsuchte. Früher wurde das Fest am Namenstag des Heiligen groß gefeiert, mit Geigenmusik und Tanz in den vier Cafés des Dorfes.

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